近日，环境科学与工程学院高宝玉教授团队许醒副教授，在新污染物选择性氧化机制调控方面取得了新进展。研究成果以“fenton-likeactivityandpathwaymodulation viasingle-atomsites andpollutantscomediatesthe electron transfer process”发表在proc. natl. acad. sci. u.s.a.（美国科学院院刊）。山东大学2022级硕士生郭继睿为第一作者，山东大学2021级本科生王育杰为第二作者，山东大学为第一完成单位和通讯作者单位。
单原子催化剂（m-sacs）/过硫酸盐（pms）体系可以实现新污染物的高效降解。目前，基于m-sacs/pms体系的研究主要集中在探讨不同金属中心或不同配位结构的m-sacs激活pms所表现出的不同氧化机制方面。然而，当具有相同配位结构的m-sacs/pms体系作用于不同的污染物时，不同文献报道的氧化机制完全不同，这让许多研究学者感到困惑。这些不同氧化机制的来源是什么？
该研究首次系统阐述了不同m-sacs/pms体系的氧化性能和机理不仅取决于m-sacs的配位结构（如配位数、配位元素、金属中心和金属-载体相互作用），还需要结合目标污染物与m-sacs/pms体系对氧化性能/途径的共调节作用进行分析。研究结果表明：在m-sacs/pms体系中，电子转移过程（etp）和自由基氧化途径均显著增强。但是对不同污染物的氧化过程，etp和自由基氧化的作用具有显著区别。对亲电指数较低的污染物，自由基氧化被etp的作用所掩盖，而亲电指数高的污染物对m-sacs/pms配合物的给电子能力较弱，导致etp作用变弱，降解路径以自由基氧化为主。此外，etp的作用也与不同的m-sacs中心有关。因此，污染物和m-sacs共介导的etp作用具有普遍性，可以实现m-sacs/pms体系氧化效率和途径的调控。
该工作首次从污染物和m-sacs的双重角度揭示了具有可调控氧化过程的类芬顿系统，建立并完善了污染物的特定特性与m-sacs/pms体系的氧化动力学/途径之间的构效关系。相关研究工作得到了国家自然科学基金、山东省自然科学优秀青年基金等项目的支持。
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