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吴昊、邓伟侨教授团队在mxene衍生杂化材料研究中取得系列进展

发布日期:2023年03月27日 点击次数:

近日,山东大学前沿交叉科学青岛研究院-分子科学与工程研究院吴昊、邓伟侨教授团队在mxene衍生杂化材料研究中取得系列进展,相关成果分别以“mxene-derived metal-organicframework@mxeneheterostructures toward electrochemical no sensing”和“nb2ctxmxene derived polymorphic nb2o5”为题相继发表在国际知名期刊small(一区,if:15.153)上。山东大学为论文的唯一完成单位,前沿交叉科学青岛研究院2022级博士生谭怡、2019级博士生孙兰菊分别为论文的第一作者,吴昊教授为通讯作者。

mxene是一大类具有高导电性的超薄层状金属碳化物/氮化物/碳氮化物,最常见的mxene单层的厚度为3、5或7层原子,一般通过化学刻蚀法处理相应的max相获得。在处理过程中mxene表面通常会引入-o、-oh及-f等端基原子,为mxene带来丰富的表面物理化学性质。

团队在前期工作中提出了mxene作为前驱体制备金属有机骨架(mof)的新策略(j. am. chem. soc. 2019, 141, 20037),实现了传统金属盐前驱体无法获得的纳米级mof。在近期研究中,作者提出了mxene向mof的非完全原位转化,成功获得mof@mxene异质结构。其作为催化剂在电化学no传感方面展现出高的灵敏度、稳定性和抗干扰能力。平面平均电荷密度差表明异质界面发生了大量的电荷重分布,产生了内建电场,有利于电荷转移。此外,基于分子力学的模拟退火计算表明,no分子在异质界面上的吸附能明显高于单一组分的mof和mxene。因此,加速的电荷转移和增强的no吸附是no电催化传感性能显著提高的根本原因。mof@mxene异质界面的合理设计促进了先进电催化剂的发展和mxene材料的应用。

另一项研究则以nb2ctxmxene作为前驱体,h2so4为调节剂,首次实现在低温水热合成中调控nb2o5的晶相。打破了只能通过高温煅烧(>400℃)调控nb2o5晶相的常规。研究表明,与其他金属盐前驱体相比,mxene具有不可替代的作用。通过改变调节剂h2so4的量成功制得4种不同微观结构的纯相nb2o5和3种两两间的混相,且所需h2so4的量与基于密度泛函理论计算的不同晶相的h覆盖表面能趋势一致。其中,由mxene衍生的b相nb2o5观察到晶体切变现象,引发了丰富的氧空位,其作为锂离子电池负极所展现的容量是常规合成方法所得b相的3倍。该工作为合成常规方法难以获得的晶相材料提供了重要的参考。

上述工作得到国家重点研发计划、山东省自然科学基金、山东省海外优青基金和山东大学齐鲁青年学者计划等的资助。

【作者:谭怡 孙兰菊摄影:来源:前沿交叉科学青岛研究院责任编辑:刘璇】
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