近日，微生物技术国家重点实验室史大永教授在《科学通报》（science bulletin）上发表了题为“photo-induced versatile aliphatic c–h functionalization via electron donor-acceptor complex”的研究论文。微生物技术国家重点实验室博士后王泽敏为论文第一作者，史大永教授为论文唯一通讯作者，山东大学微生物技术国家重点实验室为论文第一单位。
为了应对日益严峻的环境问题和难以为继的能源问题，改善经济发展方式，提升经济发展质量，2021年国家提出了“碳达峰”“碳中和”的宏伟目标。源于其优异的原子经济性和步骤经济性，碳氢键直接官能团转化可有效提高资源利用率，降低废物排放，无疑是化学领域实现“双碳”目标的一条可行路径。与此同时，c(sp3)-h直接官能团化也是有机化学领域最具有挑战性的课题之一，在医药、材料、精细化工及农业等领域具备极高的应用前景。
虽然已有多种碳氢键官能团化策略被报道，但基于电子给体-受体（eda）复合物的无光催化剂、无金属的绿色合成策略还未被有效探索。为了填补该不足，我们利用hcl和siv=o基团组成的eda复合物实现了脂肪烃碳氢键多样性转化。其中作为有效氢原子转移试剂的氯自由基可经由质子耦合电子转移途径生成，并以此发展了c(sp3)-h硫代、芳基化、烯丙基化、炔基化等多种反应，且无需光催化剂和金属催化剂的参与。同时，对该新颖转化机制进行了深入探索，包括各种对照试验、中间体捕获、光谱检测、dft计算等。该转化具备多种优良特性，包括简单温和的反应条件、较好的官能团兼容性与底物普适性，特别是为大宗气态烷烃的高附加值绿色转化提供了一种可选择的凯发k8国际娱乐官网入口的解决方案。
该研究工作得到了国家重点研发计划、国家博士后基金、山东省联合基金、山东省青年基金、山东省博士后创新项目、青岛市基金等资助。山东大学生命环境研究公共技术平台核磁共振波谱仪为本工作提供了重要支持。
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